ivdon3@bk.ru
В данной работе рассмотрена возможность применения графовых нейронных сетей для изучения структуры медных центров цеолитов. Используемый для обучения нейронной сети набор данных был подготовлен с использованием программного комплекса FDMNES на основе метода конечных разностей и содержал более 2100 Cu K-XANES спектров для Cu-MOR. В результате выполненного исследования графовые нейронные сети продемонстрировали возможность воспроизведения Cu K-XANES спектра, соответствующего конкретной модели медного центра в каркасе цеолита.
Ключевые слова: цеолит, морденит, атомная структура, XANES, машинное обучение, графовые нейронные сети
1.2.2 - Математическое моделирование, численные методы и комплексы программ , 1.3.8 - Физика конденсированного состояния
Плазмонные наночастицы дают возможность локализовать электромагнитное поле в масштабах меньших, чем длина волны оптическом диапазоне. Это свойство полезно для применения подобных объектов в качестве элементов нанодетекторов, в процессах преобразования и хранения энергии, в задачах обработки и передачи данных. В частности, создание компьютерных микросхем с плазмонными элементами вместо традиционных полупроводниковых позволит увеличить их производительность и энергоэффективность. Глобальная задача, представленная перед нами, это получение имплантированных в матрицу стекла массивов плазмонных наночастиц с управляемыми оптическими свойствами. Варьировать их свойства можно изменением условий синтеза и постобработки. Синтез наночастиц выполняется путем облучения эксимерным УФ-лазером золотой пленки, напыленной на образец. Один из предложенных способов постобработки – длительный нагрев при 300 градусах уже синтезированных образцов. В настоящей работе представлены результаты исследования влияния температурной обработки на атомную структуру наночастиц. Установлено, что термообработка образцов с изначальными пленками золота различной толщины дает кардинально отличающуюся атомную структуру наночастиц.
Ключевые слова: наночастицы, наноплазмоника, Au, EXAFS, DFT, термообработка, атомная структура
01.04.15 - Физика и технология наноструктур, атомная и молекулярная физика
В настоящее время интенсивно разрабатываются различные катализаторы на основе цеолитов, содержащих ионы переходных металлов, обеспечивающие селективность реакции прямого окисления метана до метанола. В данной работе методом спектроскопии рентгеновского поглощения с использованием структурных моделей, полученных в рамках теории функционала плотности, исследована зависимость локальной атомной структура центров меди в цеолитах типа морденит, полученных методом твердофазного ионного обмена с использованием CuCl и H-MOR, от температуры отжига на разных стадиях синтеза. Определены характерные межатомные расстояния Cu-O и соответствующие координационные числа. Установлена зависимость доли ионов меди составе цеолита от температуры отжига.
Ключевые слова: EXAFS, DFT, цеолит, твердофазный синтез, морденит, синтез метанола
Синтезирован и исследован в качестве катодного материала твёрдый раствор LiMn1/3Cr1/3Fe1/3O2 со структурой α-NaFeO2 , изоструктурный широко применяемому LiCoO2. Номинальное напряжение LiMn1/3Cr1/3Fe1/3O2 по отношению к литию составляет 4 В. Экспериментально показана возможность заряда-разряда материала до удельной емкости 220-250 мАч/г при токах С/15-С/50 без фазовых превращений.
Ключевые слова: литий-ионные аккумуляторы, катодные материалы, делафоссит, твердый раствор, рентгеностуктурный анализ, электрохимические свойства
В настоящей работе проведено исследование динамики локальной атомной структуры нового наноструктурированного конденсированного материала для возобновляемых источников тока на основе нанокомпозита 15мас.%V2O5/Fe/LiF в процессе электрохимического цикла «зарядки - разрядки». На основе метода основных компонент спектры XANES за Fe K-краем были воспроизведены с высокой точностью линейной комбинацией трех компонент – Fe, FeF2 и V[FeV]O4. По изменению формы спектров за F K- и V K-краям в ходе цикла «зарядка - разрядка» был сделан вывод о средней степени окисления ванадия, приведены плотности электронных состояний.
Ключевые слова: наноструктурированные материалы для возобновляемых источников тока, динамика наноразмерной атомной структуры, XANES
В настоящей работе проведено исследование локальной атомной и электронной структуры наночастиц золота, функционализированных тиол- и аминосодержащими лигандами, в месте образования связи лиганд-наночастица. Исследование наноразмерной атомной структуры проводилось на основе спектроскопии рентгеновского поглощения (XANES) и проведения компьютерного моделирования. В результате анализа экспериментальных данных и компьютерного моделирования было получено, что более крепкое связывание происходит между атомом серы 11-меркаптоундекановой кислоты и поверхностным атомом золота с образованием связи 2.5 Å, и связывание слабее между атомом азота и поверхностным атомом золота с образованием связи 2.3 Å. Дополнительный анализ спектров XANES на основе DFT объясняет природу формирования исследуемой наноразмерной структуры.
Ключевые слова: наноразмерная структура вещества, спектроскопия рентгеновского поглощения, XANES, теория функционала электронной плотности, DFT, функционализация наночастиц
01.04.07 - Физика конденсированного состояния , 05.13.18 - Математическое моделирование, численные методы и комплексы программ
Наноразмерный диоксид церия CeO2 активированный наночастицами платины известен как перспективный и высокоэффективный материал, применяющийся в катализе, топливных элементах и сенсорах. Один из эффективных современных методов исследования катализаторов - рентгеновская спектроскопия поглощения (XAS), чувствительная к химическому состоянию их активных металлических центров [1,2]. C помощью рентгеновской спектроскопии поглощения в режиме флуоресцентного детектирования линии CeL1 с высоким разрешением была изучена электронная структура Pt-активированных наночастиц диоксида церия CeO2 при разных окислительно-восстановительных условиях. Для детектирования частичного выхода рентгеновской флуоресценции была использована линия эмиссии CeLγ3, что позволило повысить спектральное разрешение. Изучена локальная атомная и электронная структура. Определено, что вакансии кислорода образуются на поверхности наночастиц диоксида церия при восстановлении в 5% CO в атмосфере He. Теоретическое моделирование полученных спектров за CeL1-краем показало хорошее согласие с экспериментом.
Ключевые слова: рентгеновская спектроскопия поглощения, HERFD XAS, катализаторы на основе церия, кислородные вакансии
В настоящей работе описана методика in-situ исследования катализаторов с помощью спектроскопии рентгеновского поглощения и измерения концентрации Ce3+ в наночастицах CeO2 в процессе каталитической реакции, основанного на сопоставлении спектра рентгеновского поглощения за Ce L3 краем исследуемого катализатора в ходе каталитического процесса (атмосфера, температура), снятых в режиме «на прохождение» с линейной комбинацией двух независимых компонент, соответствующих иону Ce4+ в структуре CeO2 и иону Ce3+ в теоретической структуре Ce2O3. Рассчитанный весовой коэффициент по описанной методике определяет концентрацию ионов Ce3+ в исследуемом образце в процессе каталитических реакций.
Ключевые слова: in-situ исследования, рентгеновская спектроскопия поглощения, HERFD XAS, катализаторы на основе диоксида церия, наночастицы, концентрация ионов Ce3+
Сведения об авторах выпуска №4 (2013)
Ключевые слова: авторы
В настоящей работе проведено исследование динамики локальной атомной структуры нового наноструктурированного конденсированного материала для возобновляемых источников тока на основе нанокомпозита 15мас.%V2O5/Fe/LiF в процессе электрохимического цикла зарядки и разрядки на основе рентгеновской дифракции (XRD), спектроскопии рентгеновского поглощения (XANES) и проведения компьютерного моделирования. В результате анализа экспериментальных данных получено, что в процессе первого цикла зарядки происходит трансформация металлического железа, входящего в состав нанокомпозита более чем 50% во фторид железа (II), образовавшиеся свободные ионы лития интеркалируются в структуру аморфного V2O5 с образованием соединения LiVO2.
Ключевые слова: наноструктурированные материалы для возобновляемых источников тока, динамика наноразмерной атомной структуры, XANES
Сведения об авторах выпуска №4 ч.2 (2012)
Ключевые слова: авторы